Năm 2001, Netanyahu bỏ lỡ cơ hội quay lại cầm quyền khi ông từ chối ra tranh cử trừ khi có một cuộc tổng tuyển cử, một hành động tạo điều kiện cho Sharon tham gia vào cuộc chạy đua chức thủ tướng.[25]

Năm 2002, sau khi Công Đảng Israel rời liên minh và ghế Bộ trưởng Ngoại giao bị bỏ trống, Thủ tướng Ariel Sharon đã chỉ định Netanyahu vào chức vụ này.[26] Ngày 9 tháng 9 năm 2002, một bài phát biểu theo kế hoạch của Netanyahu tại Đại học Concordia ở Montreal, Quebec đã bị huỷ bỏ sau khi hàng trăm người biểu tình ủng hộ người Palestine đã tràn qua hàng rào an ninh vào sảnh. Netanyahu thoát được không bị thương và sau này đã buộc tội các nhà hoạt động là ủng hộ chủ nghĩa khủng bố và "cuồng tín điên rồ."[27]

Netanyahu đã cùng Sharon tranh chức lãnh đạo đảng Likud, nhưng không thành công.[28]

Bộ trưởng Tài chính, 2003–05

Sau cuộc bầu cử năm 2003, trong cái mà nhiều nhà quan sát coi là một hành động đáng ngạc nhiên, Sharon đã đề nghị Bộ Ngoại giao cho Silvan Shalom và đề nghị Netanyahu lãnh đạo Bộ Tài chính. Một số chuyên gia dự báo rằng Sharon có hành động này bởi ông coi Netanyahu là một mối đe doạ chính trị bởi ông đã chứng tỏ khả năng của mình khi là Bộ trưởng Ngoại giao, và rằng bằng cách đặt ông vào Bộ Tài chính trong thời điểm kinh tế bất ổn, ông có thể hạn chế sự ảnh hưởng của Netanyahu. Netanyahu đã chấp nhận sự chỉ định mới sau khi Sharon đồng ý trao cho ông mức độ độc lập chưa từng có khi điều hành bộ này.[29]

Với tư cách Bộ trưởng Tài chính, Netanyahu đã thực hiện một kế hoạch nhằm khôi phục kinh tế từ điểm thấp trong al-Aqsa Intifada. Kế hoạch là một hành động hướng tới các thị trường tự do hoá, mặc dù không phải không gặp những sự chỉ trích. Netanyahu đã thành công trong việc vượt qua nhiều cuộc cải cách từ lâu đã không thể được giải quyết, gồm cả một cuộc cải cách quan trọng trong hệ thống ngân hàng.[30] Tuy nhiên, các đối thủ trong Công Đảng (và thậm chí cả một số bên trong chính đảng Likud) coi các chính sách của Netanyahu là những cuộc tấn công "kiểu Thatcher" vào mạng lưới an sinh xã hội vốn đã dễ bị ảnh hưởng của Israel.[31]

Netanyahu đã đe doạ từ chức năm 2004 trừ khi kế hoạch rút quân khỏi Gaza được đưa ra trước một cuộc trưng cầu dân ý, nhưng sau đó đã thay đổi ý định và bỏ phiếu ủng hộ chương trình này tại Knesset.[32] Ông đệ trình thư từ chức ngày 7 tháng 8 năm 2005, ngay trước khi nội các Israel bỏ phiếu với tỷ lệ 17 trên 5 đồng ý giai đoạn rút quân đầu tiên khỏi Gaza.[33] Ngay sau đó ông nói mình đã phản đối một lời mời để phục vụ như bộ trưởng tài chính Italia,[34] được cho là đã được nhà tỷ phú Italia Carlo De Benedetti đưa ra, ông này sau đó đã nói đây là một trò đùa.[35]

Lãnh đạo đảng, Likud

Sau khi Ariel Sharon rút lui khỏi đảng Likud, Netanyahu là một trong nhiều ứng cử viên chạy đua vào chức lãnh đạo Likud. Nỗ lực gần nhất của ông trước sự kiện này là vào tháng 9 năm 2005 khi ông đã tìm cách tổ chức những cuộc bầu cử sơ bộ sớm cho chức vụ lãnh đạo đảng Likud, khi đảng giữ chức Thủ tướng - nhờ thế có thể thật sự đẩy Ariel Sharon khỏi chức vụ. Đảng đã bác bỏ đề xuất này. Netanyahu lấy lại quyền lãnh đạo ngày 20 tháng 12 năm 2005, với 47% trong cuộc bỏ phiếu sơ bộ.[1] Trong cuộc bầu cử Knesset tháng 3 năm 2006, Likud về thứ ba sau Kadima và Công Đảng và Netanyahu trở thành Lãnh đạo đối lập.[2]

Ngày 14 tháng 8 năm 2007, Netanyahu được bầu lại làm chủ tịch Likud và là ứng cử viên của đảng này cho chức thủ tướng với 73% phiếu bầu, chống lại ứng cử viên cực hữu Moshe Feiglin và Chủ tịch Likud Thế giới Danny Danon.[3] Ông phản đối thoả thuận ngừng bắn Israel–Hamas năm 2008, giống như những người khác trong phái đối lập trong Knesset. Một cách rõ ràng, Netanyahu đã nói, "Đây không phải là một sự dịu bớt căng thẳng, đó là một thoả thuận của Israel nhằm tái vũ trang cho Hamas... Chúng ta có được gì từ điều này?"[36]

Sau khi Livni được bầu làm lãnh đạo Kadima và Olmert từ chức thủ tướng, Netanyahu từ chối tham gia liên minh với Livni khi bà tìm cách thành lập chính phủ và ủng hộ cuộc bầu cử mới, được tổ chức tháng 2 năm 2009.[37][38]